Bei einer großen Zahl von Aktivitätsbestimmungen an Umweltproben müssen Selbstab¬sorptions- und Koinzidenzsummationskorrektionen in einer Größenordnung von jeweils 5 % bis 20 % berücksichtigt werden. Diese Werte können aber je nach Meßbedingung auch überschritten werden. Für die Selbstabsorptionskorrektion ist dies der Fall, wenn sich die Probendichte deutlich von der Dichte der Kalibrierung unterscheidet, die elementspezifischen Zusammensetzungen unterschiedlich sind und Gammastrahlung mit einer Energie kleiner als ca. 150 keV gemessen wird. Als Beispiel sind in Abb. 1 die berechneten Absorptionskorrektionen für verschiedene Proben mit der gleichen (fiktiven) Dichte von 1,4 g/cm3 relativ zu einer Kalibrierung mit einer wäßrigen Lösung der Dichte 1,0 g/cm3 für Marinellibechergeometrie (Volumen 1 l) als Funktion der Photonenenergie dargestellt. Eine Wasserprobe mit einer Dichte von 1,4 g/cm3 ist zwar nicht realistisch, die angegebenen Korrektionen verdeutlichen aber den reinen Dichteeffekt bei der Selbstabsorptionskorrektion.

Die Koinzidenzsummationskorrektionen überschreiten immer dann die oben genannten Werte, wenn durch die Wahl der Detektor-Probenannordnung ein großer Teil der emittierten Strah¬lung von dem Detektor nachgewiesen werden kann (z.B. Messung von Filterproben unmittel¬bar auf dem Detektor; Messungen in Bohrlochdetektoren). Im letzten Fall sind bei einzelnen Emissionslinien Koinzidenzsummationskorrektionen bis zu einem Faktor 10 möglich.

Abb. 1: Berechnete Absorptionskorrektionen für verschieden Proben mit einer (fiktiven) Dichte von 1,4 g/cm3 relativ zu einer Kalibrierung mit einer wässrigen Lösung der Dichte 1,0 g/cm3 für Marinellibechergeometrie (Volumen 1 l) als Funktion der Photonenenergie.

Für eine Überprüfung der Leistungsfähigkeit des GESPECOR Programmpakets wurden u.a. solche Meßbedingungen gewählt, die deutliche Selbstabsorptionen in einer Probe aufweisen. Aus einer Bleiprobe, deren spezifische 210Pb-Aktivität aufgrund radiochemischer Analysen mit einer relativen Unsicherheit von 4 % (mit Faktor 2 erweiterte Standardmeßunsicherheit) bekannt war [15], wurden pulverförmige Proben aus Pb(NO3)2 und PbSO4 mit Schüttdichten von 2,57 g/cm3 und 2,79 g/cm3 hergestellt, die sowohl in einem Bohrlochdetektor als auch in einer zylinderförmigen Dose auf einem Koaxialdetektor gemessen wurden. Die Gamma¬strahlung des 210Pb mit einer Energie von 46,5 keV wird in beiden Proben um einen Faktor 10 im Vergleich zu den Kalibrierungen der jeweiligen Detektor-Probengeometrie mit wässrigen Lösungen geschwächt. Diese starken Selbstabsorptionskorrektionen wurden mit dem Programm¬paket GESPECOR berechnet. Die Ergebnisse stimmen mit den experimentell ermittelten Werten im Rahmen der Unsicherheit der experimentellen Werte von maximal 5 % überein.

Ähnlich große Korrektionen aufgrund von Koinzidenzsummationen treten bei Messungen in Bohrlochdetektoren auf. In Abb. 2 ist exemplarisch das gemessene Spektrum einer 134Cs-Lösung bekannter Aktivität dargestellt. Neben den beiden stärksten Emissionslinien des 134Cs bei den Photonenenergien E = 604,7 keV und E = 795,9 keV ist deutlich eine Linie im Spektrum bei E = 1400,6 keV zu erkennen. Diese Linie ist ausschließlich das Resultat der koinzidenten Emission und des koinzidenten Nachweises der beiden Photonen mit 604,7 keV und 795,9 keV. Ein einzelnes Photon mit einer Energie von 1400,6 keV wird bei dem 134Cs-Zerfall nicht emittiert.

In Abb. 3 ist neben der experimentell bestimmten energiespezifischen Nachweiswahr¬schein¬lichkeit des Bohrlochdetektors die linienspezifischen Nachweiswahrscheinlichkeit für 134Cs (und 60Co) dargestellt, die man auf der Grundlage der gemessenen Zählraten (siehe Abb. 2) und den bekannten Emissionswahrscheinlichkeiten sowie den bekannten Aktivitäten berechnet. Aufgrund des Koinzidenzeffekts weichen die linienspezifischen Nachweiswahrscheinlichkeiten deutlich, teilweise um einen Faktor 10 von der energiespezifischen Kalibrierkurve ab.

Abb.2: Mit einem Bohrlochdetektor gemessenes Spektrum
einer 134Cs-Lösung bekannter Aktivität

Abb. 3: (-)Gemessene energiespezifische Nachweiswahrscheinlichkeit eines Bohrloch¬detektors, (+) gemessene linienspezifische Nachweiswahrscheinlichkeiten für 60Co und 134Cs und (?) mit GESPECOR korrigierte linienspezifische Nachweiswahrscheinlichkeiten

In Abb. 3 sind mit (*) die korrigierten linienspezifischen Nachweiswahrscheinlichkeiten bezeichnet. Diese Korrektion wurde mit Hilfe von GESPECOR berechnet. Es ist deutlich die gute Übereinstimmung mit der energiespezifischen Kalibrierkurve des Detektors zu sehen. Neben den gezeigten Beispielen wurden die Ergebnisse von GESPECOR noch mit zahlreichen anderen experimentellen Ergebnissen verglichen. Darüber hinaus wurden die Eingangs¬parameter, insbesondere die Detektordaten verschiedener Systeme variiert, um auf diese Weise den Einfluß der Unsicherheiten dieser Eingangsparameter auf die berechneten Korrektionen zu ermitteln.

Zusammengefasst lässt sich sagen, daß die Abweichungen der berechneten Korrek¬tionen von den experimentell gewonnen Werten in fast allen Fällen kleiner als 3 % sind. Ausnahmen gibt es bei extrem hohen Selbstabsorptionskorrektionen, bei denen die Abwei¬chung aber immer noch kleiner als 5 % sind. Eine weitere Ausnahme bilden die Koinzidenz¬summations¬korrektionen für Messungen mit Bohrlochdetektoren. Für einfache Zerfallsschemen ist die Abweichung kleiner als 5 %. Für komplexe Zerfälle, bei denen dreifache, vierfache und höhere Koinzidenzen berücksichtigt werden müssen, ist die Abweichung kleiner als 15 %.